基于锂-铝合金负极的全固态锂-硫电池

在全球气候变化和环境污染的双重压力下，可持续发展已成为人类社会共同的追求目标，发展高比能的电池体系是实现这一目标的关键。目前，基于插层正极和石墨负极的锂离子电池已无法满足人们对于高比能电池的要求，而基于转化正极材料硫和金属锂负极的锂-硫电池具有更高的理论比能量，引起了研究人员的广泛关注。然而，硫正极的放电中间产物多硫化物易溶于有机电解液，可以穿梭到负极与锂金属反应，导致锂金属负极的腐蚀和电池性能的迅速衰减。除此之外，有机电解液还存在易燃、易挥发、易泄漏的缺点，给电池造成严重的安全隐患。用高锂离子电导率的硫化物固态电解质取代有机电解液可以从根本上解决上述多硫穿梭问题和电池安全性问题。但是硫化物固态电解质与锂金属负极兼容性差，严重限制了全固态锂-硫电池的发展。

最近，南京大学现代工学院何平教授和周豪慎教授团队设计了可用于全固态锂-硫电池的无碳、无粘结剂的锂铝合金负极，匹配硫化物固态电解质Li₁₀GeP₂S₁₂(LGPS)和熔融沉积的复合硫正极，实现了全固态锂-硫电池稳定的循环和在极低负极过量情况下的高比能量。锂铝合金的高电子电导率使得无碳负极设计成为可能，避免了碳引起的硫化物固态电解质的分解。另外，铝良好的延展性和可加工性规避了粘结剂的使用，降低了负极中非活性物质的比例。该研究团队通过调控合金中锂和铝的比例来控制负极的工作电位，保证了合金负极与硫化物电解质之间的兼容性，对称电池稳定循环超过2500小时。同时，该研究团队还设计了具有高效电子和离子传输通道的复合固态硫正极。以锂铝合金为负极的全固态锂-硫电池在0.2 C倍率下可逆容量达1237 mAh g_S^-1，循环200圈后容量保持率高达93.29%。在高硫载量（3 mg cm^-2）下，电池的可逆面容量达3.458 mAh cm^-2（对应于1149 mAh g_S^-1）并稳定循环超100圈。为了进一步提高电池的比能量，该研究团队进一步降低负极过量的比例，在负极仅过量0.125倍的情况下，电池的比能量达到了541 Wh kg^-1，显示出巨大的应用前景。

该工作以“Carbon-free and binder-free Li-Al alloy anode enabling an all-solid-state Li-S battery with high energy and stability”为题，于2022年4月13日发表在国际学术期刊《Science Advances》上（Doi: 10.1126/sciadv.abn4372）。

该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、江苏省自然科学基金等项目以及固体微结构物理国家重点实验室和江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的大力支持。获 取 更多前沿科技研究 进展访问：https://byteclicks.com

图1.（a）以锂铝合金为负极的全固态锂–硫电池示意图和其工作原理；（b）硫化物固态电解质LGPS的实际电化学窗口示意图和不同电极材料的工作电位。

图2.复合固态硫正极表征和基于锂铝合金负极的全固态锂–硫电池的电化学性能。（a）MWCNTs和（b）S@CNTs的透射电子显微镜图（I和Ⅱ）及对应的电子衍射图（Ⅲ）；全固态锂–硫电池在0.2C下的（c）循环稳定性测试图和（d）对应的第1、10、50、100、200圈的充放电曲线图。

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